Estudia artes dramáticas en la Academia Nacional de Deportes de San Benito en 1941. Un compañero de clase, el fotógrafo Artur Bourdain de Macedo presentó a Carlos Otero al director que estaba buscando a alguien para el elenco de "Lobos da Serra" (1942). Otero recibió buenas críticas, pero su sueño de entrar en el mundo del cine duró poco después de que su segunda película, "El patio de las baladas" (1942), recibiera muchas críticas. Abandonó su carrera como actor y se convirtió en electricista. Se convirtió en miembro de la tripulación durante tres años en el barco 'Pero de Swindon' y navegó a los Estados Unidos, América del Sur y Africa. Volvió al cine en 1946 con una aparición en "Cais do Sodré".

Tras su etapa en Portugal se afinca en Madrid en 1947, introduciéndose pronto en la cinematografía española. Tres años después se instala en Barcelona, y a partir de entonces y durante los años 50 y 60 se convierte en uno de los villanos por excelencia de la producción española de género, gracias a un rostro de enorme fuerza expresiva, capaz de resultar alternativamente atormentado o perverso, o sólo introvertido. Frecuentemente utilizado por Mario Camus, durante los años 70 decayó el nivel profesional, aunque también en esa época fue reivindicado y/o contratado por cineastas a la sazón jóvenes y prometedores (Alfonso Ungría, Francesc Bellmunt, Antonio José Betancor) como para films pertenecientes a la "Escuela de Barcelona".

Sus último años los vivió en Ibiza, dedicado a la pintura. Del mismo modo, permaneció tres años apartado del cine, entre 1957 y 1960, y dedicado a pintar, para lo cual se trasladó a París.

Se casó con la actriz Isabel del Castro (1931-2005) desde 1950 hasta 1964. Otero fue a menudo nombrado como Charlets Otter y apareció en Euro-westerns, películas como "The Coyote" (1955) y "Judgement of the Coyote" (1956), "¿Quién mató a Johnny R.?" (1966) y probablemente sea mejor recordado como el barbero en "El largo día de la venganza" de Giuliano Gemma (1967). Carlos murió el 29 de agosto de 1979 en Ibiza, España.